四川大学nature catalysis，厦大/大连化物所nature catalysis丨顶刊日报20230923
纳米人
2023-09-25
1. nature materials：用聚对苯二甲酸乙二醇酯凝胶胶带替代锂离子电池聚对苯二甲酸乙二醇酯（pet）胶带被知名的锂离子电池制造商广泛用于防止电极堆叠在组装过程中展开。选择pet胶带是由于其具有合适的机械和电气性能，但其化学稳定性在很大程度上被忽视了。在缺乏有效电解质添加剂的情况下，pet可以解聚成其单体对苯二甲酸二甲酯，这是一种不需要的氧化还原穿梭物，会在锂离子电池中引发大量的自放电。鉴于此，来自达尔豪斯大学化学系的michael metzger等人进行了一项化学筛选实验，以探索pet的分解机理。1) 该研究探索的范围包括由碳酸二甲酯原位生成甲醇和甲醇锂，碳酸二甲酯是锂离子电池中最常见的电解质溶剂之一，通过筛选其他聚合物，研究发现聚丙烯和聚酰亚胺（kapton）在电解质中是稳定的；2) 此外，研究还证实了通过用化学稳定的聚丙烯带代替pet凝胶卷带，几乎可以消除lifepo4–石墨电池的可逆自放电。
adamson, a., tuul, k., bötticher, t. et al. improving lithium-ion cells by replacing polyethylene terephthalate jellyroll tape. nat. mater. (2023).10.1038/s41563-023-01673-3https://doi.org/10.1038/s41563-023-01673-32. nature catalysis：mos2上甲烷与o2在室温下的直接转化通过直接使用廉价的o2作为氧化剂在低温下将甲烷转化为增值化学品是甲烷利用的理想途径，但由于甲烷的化学惰性和o2的低活性，这仍然是一个巨大的挑战。甲烷单加氧酶是唯一已知的在室温下能将甲烷与o2转化的天然催化剂。在这里，厦门大学deng dehui、中国科学院大连化学物理研究所yu liang在mos2上实现甲烷与o2的室温直接转化。1) 作者报道了在富含边缘的mos2催化剂上，并在25℃下，用o2将甲烷直接转化为c1含氧化合物，进而实现了4.2%的甲烷转化率，以及c1含氧化合物的选择性>99%。2) 原位光谱、微观表征和理论计算表明，mos2边缘硫空位的双核钼位可以直接离解o2，形成o=mo=o*活性物质，该活性物质可以活化c–h键，使甲烷在室温下转化。
jun mao, et al. direct conversion of methane with o2 at room temperature over edge-rich mos2. nature catalysis 2023doi: 10.1038/s41929-023-01030-2https://doi.org/10.1038/s41929-023-01030-23. nature catalysis：金属催化氧化使烯烃与co2进行氨基羧化在现有的各种方法中，用co2对烯烃进行二官能化羧化是一种非常有效的方法，其有助于快速构建复杂的羧酸和衍生物。然而，现有的系统仅限于单催化策略和一些特定的反应类型。在这里，四川大学余达刚、叶剑衡报道了一种协同策略，以实现烯烃与co2的氨基羧化，为获得有价值的β-氨基酸提供了有效而实用的合成途径。1) 联萘酚作为光催化剂在光氧化还原催化中的关键作用得到了证明，使烯烃能够单电子活化，产生自由基阴离子中间体。该策略的显著方面在于光催化和铜催化的有效结合，使烯烃自由基阴离子能够在氧化还原中性条件下进行正交二官能化。2) 此外，该策略具有条件温和、选择性高且官能团耐受性好、产物衍生容易以及实现烯烃加氢胺化的通用性等特点。
jun-ping yue, et al. metallaphotoredox-enabled aminocarboxylation of alkenes with co2. nature catalysis 2023doi: 10.1038/s41929-023-01029-9https://doi.org/10.1038/s41929-023-01029-94. nature catalysis：高效电化学钌催化氨氧化直接合成肼肼由于其高能量需求和有利的后续转化，其合成仍极具挑战性。作为传统工业工艺的替代方案，氨的直接电化学氧化是合成肼的理想反应。然而，其仍然需要制定适当的方法。近日，中南大学易小艺报道了高效电化学钌催化氨氧化直接合成肼。1) 作者发现含有2-[5-（吡啶-2-基）-1h-吡咯-2-基]吡啶配体的钌络合物对氨在乙腈中直接电化学氧化生成肼显示出高催化活性。2) 作者开发的csu-2复合物在1.0v（vs. cp2fe /0）的外加电势下，在24小时内肼形成的周转数达到5735。该结果揭示了ruii–氨基或ruiii–亚氨基中间体的双分子n-n偶联机制。
guo chen, et al. direct synthesis of hydrazine by efficient electrochemical ruthenium-catalysed ammonia oxidation. nature catalysis 2023doi: 10.1038/s41929-023-01025-zhttps://doi.org/10.1038/s41929-023-01025-z5. science advances：3d 打印的流道电子皮肤，用于机器学习驱动的多模式健康监测
可穿戴技术与理化传感功能的融合有望为实时健康监测创建强大的解释和预测平台。然而，这种多模式设备的构造很难完全通过用于家庭个性化应用的传统制造技术来实现。在这里，加州理工学院wei gao提出了一种基于通用半固态挤出的三维打印技术，用于制造具有高性能多模态物理化学传感功能的表面流体弹性电子皮肤（e3-皮肤）。1）研究人员证明 e3-皮肤可以作为一个可持续的监测平台来捕获个人在日常活动中的实时生理状态。2）研究人员还发现，通过将从 e3-皮肤收集的信息与机器学习相结合，能够预测个体饮酒后行为障碍的程度（即反应时间和抑制控制）。因此，e3-skin 为未来自主制造可定制可穿戴系统铺平了道路，这将使定期健康监测和临床应用得到广泛应用。
yu song, et al, 3d-printed epifluidic electronic skin for machine learning–powered multimodal health surveillance, sci. adv. 9, eadi6492 (2023)doi: 10.1126/sciadv.adi6492https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi64926. science advances：微波辅助、性能优势的丙烷脱氢电气化
非氧化丙烷脱氢 (pdh) 现场生产丙烯，用于增值化学品。虽然已商业化，但其适度的选择性和催化剂失活影响了工艺效率并限制了在较低温度下的操作。近日，特拉华大学dionisios g. vlachos在微波 (mw) 加热反应器中演示了 pdh，该反应器采用装载在 sic 整体材料中的 ptsn/sio2 催化剂颗粒作为 mw 感受器和热分配器，同时确保与传统反应器相当的条件。1）运行时间实验表明，无需添加氢气即可在 500 °c 下有效稳定运行。在高空速下升高温度或进料分压时，mw下的催化剂表现出抗焦化和烧结性、高活性和选择性，这与催化剂失活的传统反应器形成鲜明对比。2）焦炭形成的机制差异暴露出来。研究人员通过计算研究气固温度梯度，并提出纳米级温度不均匀性以合理化加热模式的不同性能。
yeonsu kwak, et al, microwave-assisted, performance-advantaged electrification of propane dehydrogenation, sci. adv. 9, eadi8219 (2023)doi: 10.1126/sciadv.adi8219https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi82197. science advances：通过带间散射实现金属 niau 合金的高热电性能
热电材料将热能无缝地转化为电能，使其在发电和冷却应用中具有广阔的前景。尽管历史上热电效应首先在金属中发现，但最先进的研究集中在半导体上。近日，维也纳工业大学andrej pustogow，fabian garmroudi，michael parzer发现了金属中前所未有的热电性能，并在二元nixau1-x合金中实现了高达34 mw m−1 k−2的超高功率因数，比室温以上的任何块体材料大两倍多，达到ztmax∼0.5。1）在金属nixau1-x合金中，大的塞贝克系数源自aus电子的电子空穴选择性散射到更局域的nid态。2）由于独特的能带结构，这种固有的能量过滤效应产生了强烈依赖于能量的载流子迁移率。3）虽然ni-au系统的亚稳态性质以及au的高成本对实际应用造成了一些限制，然而，该工作挑战了“好金属是坏热电体”的普遍信念，并提出了利用带间散射实现高热电性能的有利途径。
fabian garmroudi, et al, high thermoelectric performance in metallic niau alloys via interband scattering, sci. adv. 9, eadj1611 (2023)doi: 10.1126/sciadv.adj1611https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj16118. nature commun.：使用外推机器学习方法加速发现多元素反向水煤气变换催化剂
设计新型催化剂是解决许多能源和环境挑战的关键。尽管包括机器学习 (ml) 在内的数据科学方法有望加速催化剂的开发，但通过 ml 方法很少发现真正新颖的催化剂，因为它最常见的局限性和批评之一是假设无法推断和识别非凡的材料。在此，北海道大学ken-ichi shimizu，takashi toyao展示了一种外推机器学习方法来开发新型多元素反向水煤气变换催化剂。1）研究人员使用45种催化剂作为初始数据点，并执行闭环发现系统（ml预测 实验）的44个循环，对总共300种催化剂进行了实验测试，并鉴定了100多种催化剂，与之前报道的高活性催化剂相比，活性更高，性能更强。2）所发现的最佳催化剂组成为pt(3)/rb(1)-ba(1)-mo(0.6)-nb(0.2)/tio2。值得注意的是，原始数据集中不包含铌 (nb)，而且即使人类专家也无法预测所确定的催化剂成分。
wang, g., mine, s., chen, d. et al. accelerated discovery of multi-elemental reverse water-gas shift catalysts using extrapolative machine learning approach. nat commun 14, 5861 (2023).doi：10.1038/s41467-023-41341-3https://doi.org/10.1038/s41467-023-41341-39. nature commun.：pt纳米粒子基金属有机骨架复合材料中的水辅助氢溢出
氢溢出是活化的氢原子从金属颗粒迁移到催化剂载体表面上，这在多相催化领域取得了重大进展。这种现象在氧化物载体上已经得到了很好的研究，但其在金属有机框架（mof）等非氧化物载体上的发生、检测方法和机制仍然存在争议。在此，东北大学yu fu，南京工业大学weina zhang，fengwei huo开发了一种借助水分子来提高各种 mof 上氢溢出效率的简便策略。1）通过将铂（pt）纳米粒子封装在mof-801中以激活氢并在mof配体中氢化c=c作为激活氢检测器，用pt@mof-801构建了一个研究平台来测量氢化区域以量化效率和氢溢出的空间范围。2）研究人员发现水辅助的氢溢出路径比通过配体的传统溢出路径具有更低的迁移能垒。两条路径的协同作用解释了 mof-801 中氢溢出的显着增强，从难以察觉的存在到跨越至少 100 nm 直径的区域。3）此外，该策略在不同mof和共价有机骨架材料中表现出普适性，可有效促进氢溢出、提高催化活性和抗毒性，为多孔晶体材料的催化剂设计开辟了新的视野。
gu, z., li, m., chen, c. et al. water-assisted hydrogen spillover in pt nanoparticle-based metal–organic framework composites. nat commun 14, 5836 (2023).doi：10.1038/s41467-023-40697-whttps://doi.org/10.1038/s41467-023-40697-w10. nature commun.：一种无金属光活性氮掺杂碳纳米螺线管，在可见光区域具有广泛的吸收，可实现高效光催化黎曼曲面启发化学家设计和合成这种多维弯曲碳结构。据预测，具有黎曼表面的碳纳米螺线管材料具有独特的结构和新颖的物理性质。在这里，东莞理工学院muqing chen ，中科大pingwu du，浙江工业大学yihan zhu报道了使用自下而上的方法首次合成具有明确结构的氮掺杂碳纳米螺线管（n-cns）。1）研究人员通过合理的suzuki聚合，然后氧化环化脱氢得到n-cns。此外，通过gpc、ftir、固态13cnmr和拉曼技术对n-cns进行了充分表征。2）研究人员使用低剂量集成微分相差扫描透射电子显微镜(idpc-stem)技术清楚地解析n-cns螺旋的固有单链分子结构。3）这种长π延伸聚合物n-cns具有独特的结构和物理性质，可以为弯曲纳米带的自下而上合成提供新的见解，并作为可见光驱动的析氢的无金属光催化剂和高效光催化剂的潜在应用光氧化还原有机转化。
zhou, y., zhang, x., sheng, g. et al. a metal-free photoactive nitrogen-doped carbon nanosolenoid with broad absorption in visible region for efficient photocatalysis. nat commun 14, 5831 (2023).doi：10.1038/s41467-023-41467-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-41467-411. afm综述：用于柔性生物电子器件的导电水凝胶
用于柔性生物电子器件的导电水凝胶（ch）由于其可调的机械性能、粘附性、抗溶胀性和生物相容性而引起了人们的极大关注。温州医科大学huaqiong li、yan cheng和福州大学赖跃坤发表了关于导电水凝胶的柔性生物电子器件应用的最新综述。1）本文从分类和应用方面综述了导电水凝胶柔性生物电子器件的发展现状。首先，导电水凝胶根据导电类型分为两类：离子导电水凝胶和电子导电水凝胶（基于纯导电材料的水凝胶，引入导电微/纳米材料）。2）其次，阐释了导电水凝胶在生物电子设备中的应用，如可穿戴设备（应变传感器、体液检测器，在极端环境中提供服务）、组织工程（皮肤、心脏、神经、肌肉）和其他应用（仿生机器人、癌症治疗）。最后，对未来该领域的发展进行了深入的展望。
qinhong he, et al. conductive hydrogel for flexible bioelectronic device: current progress and future perspective. afm. 2023doi：10.1002/adfm.202308974https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202308974
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